具有能量密度大、重量轻、机械强度高等特点的柔性电池被认为是便携式电子产品的迫切目标。在此，首次通过流变工程提出了含有滚柱状取向孢子碳球的独立石墨烯纤维电极。借助定向微流控共纺技术和等离子体还原方法，将孢子碳球自组装并定向分散成众多石墨烯薄片，形成富含内部滚织结构的石墨烯纤维电极，既增强了活性材料之间的电接触，又有效提高了石墨烯纤维电极的机械强度和结构稳定性。将所设计的石墨烯纤维与活性硫阴极和锂金属阳极相结合，所组装的柔性硫锂电池具有高容量(>1000 mA h g^-1)、优异的循环寿命和良好的力学性能的电化学性能。根据密度泛函理论和COMSOL模拟，滚柱状孢子碳球取向石墨烯纤维主体增强了对可溶性多硫化物的捕获催化转化行为和对锂金属的成核活性位点，从而协同抑制了阴极侧多硫化物的梭形效应和阳极侧锂枝晶的生长，从而提高了硫锂电池的整体电化学性能。
 
 
图1所示.(a) SC/GO合成示意图。(b) GO和(c,d) SC/GO的SEM图像。(e)氧化石墨烯和SC/氧化石墨烯的电子电导率。(f) rGO和SC/rGO中的电子传导和离子传输示意图。(g) COMSOL多物理场模拟SC/GO的电位分布。(h) rGO和SC/rGO的典型应力-应变曲线。(i) SC/rGO在50次拉伸循环下的应力保持和应力应变曲线。(j) PPy@S/rGO在不同外部变形下的数码照片。
 

图2(a) SC@TiC合成示意图。(b) SC@TiC的SEM， (c) TEM， (d) EDS图像。(e)原理图制作过程。(f) SC@TiC/rGO-S的XRD图和(g) SEM图。
 
 
图3.多硫化物在(a) rGO、(b) SC/rGO和(c) SC@TiC/rGO上的吸附及催化机理(d) rGO-S、SC/rGO-S、SC@TiC/rGO-S的CV曲线。LSV曲线由CV曲线中的(e) R2还原峰和(f) O2氧化峰组成。由CV曲线的(g) R2还原峰和(h) O2氧化峰导出的Tafel图。(i) rGO-S、SC/rGO-S和SC@TiC/rGO-S电极的Nyquist图(以及插图中的等效电路图)，(j)速率性能，(k)循环性能。
 
  
图4.(a) TiC(100)和(b)碳表面多硫化物固定化动力学和催化转化过程。(c) TiC(100)和碳表面的吸附能图。(d) Li₂S₆电解质的紫外可见吸收光谱。(e) Li₂S_x/S₈转化反应的自由能图。
(f,g) Li₂S在TiC表面的优化吸附构型。(h) Li₂S团簇在TiC和C上分解的能量谱。
 

图5.Li₂S在(a) rGO、(b) SC/rGO和(c) SC@TiC/rGO上的沉淀曲线。(d) rGO、(e) SC/rGO、(f) SC@TiC/rGO上Li₂S析出的相应SEM图像。(g) rGO、(h) SC/rGO和(i) SC@TiC/rGO上Li₂S降水剖面的生长模型。(j) rGO、(k) SC/rGO和(l) SC@TiC/rGO电极的GITT曲线。
 
 
图6.Cu箔和SC@TiC/rGO在COMSOL多物理场仿真中的仿真结果。(c) SC@TiC/rGO的SEM图像。(d) SC@TiC/rGO/Li的俯视图和(e)横断面图像。对称电池的电化学性能:(f)速率性能和(g)恒流循环。(h) SC@TiC/rGO- s∥SC@TiC/rGO/Li电池的全电池模型及循环性能。
 
       相关研究成果由浙江理工大学Shenghui Shen、浙江大学 Xinhui Xia和Jiancang Zhou课题组2024年发表在ACS Nano (链接：https://doi.org/10.1021/acsnano.4c07864)上。原文：Roller-like Spore Carbon Sphere-Orientated Graphene Fibers Prepared via Rheological Engineering for Lithium Sulfur Batteries

转自《石墨烯研究》公众号