一氧化硅 （SiO） 是一种有吸引力的下一代锂离子电池负极材料，其理论容量高达 2680 mAh g⁻¹。迄今为止的研究仅限于质量负载量相对较低的电极 （< 3.5 mg cm-2），这严重限制了面容量及其在实际设备中的潜力。使用这种高容量材料最大限度地提高面积容量对于在实用技术中利用其潜力至关重要。在此，报道了一种用于高质量负载电极的单片三维 （3D） 大片孔石墨烯框架/SiO （LHGF/SiO） 复合材料。通过专门使用大片孔石墨烯构建单元，构建了具有超弹性和卓越机械坚固性的 LHGF，这对于适应 SiO 的大体积变化和即使在超高质量负载下也能确保结构完整性至关重要。此外，LHGF 中的 3D 多孔石墨烯网络结构确保了出色的电子和离子传输。通过系统地定制微观结构设计，展示了质量负载为 44 mg cm^-2 的 LHGF/SiO 阳极在 8.8 mA cm^-2 的电流下提供 35.4 mAh cm^-2 的高面容量，并在 17.6 mA cm^-2 下保持 10.6 mAh cm^-2 的容量，大大超过了最先进的商业或研究设备。此外，展示了具有 94 mg cm^-2 超高质量负荷的 LHGF/SiO 阳极可提供高达 140.8 mAh cm^-2 的前所未有的面容量。实现如此高的面容量标志着朝着在实际锂离子电池中充分发挥高容量合金型电极材料的潜力迈出了关键一步。
 
 
Fig 1. (a) LHGF/SiO复合材料的制备工艺；(b) 压缩后复合材料横截面SEM图；(c) LHGF/SiO和普通多孔石墨烯与一氧化硅制备的复合电极(HGF/SiO)的单轴压缩率(95%)；插图:LHGF/SiO和HGF/SiO复合材料在单轴压缩时的光学照片；(d) 机械压缩(95%)前后对应结构的照片；(e) 具有纳米孔的石墨烯薄片的TEM图；(f) LHGF/SiO、LGF/SiO和LG/SiO复合材料的拉曼光谱；(g) LHGF/SiO和LGF/SiO复合材料的BJH孔径分布比较。
 

Fig 2. (a) LHGF/SiO和LGF/SiO电极中的Li⁺输运示意图；(b) 多孔电极结构示意图和等效电路模型；(c)对称电极得到复合材料的Nyquist图。符号和实线分别代表实验和模拟结果；(d) 各种复合电极在质量负荷为11 mg cm⁻²时；电容的虚部作为频率的函数图。(e) 不同复合电极的离子电阻(Rion)值；(f) 不同复合电极的时间常数(T)的函数值。
 
 
Fig 3. 两种类型的电极在(a) 50 mA g⁻¹和(b) 500 mA g⁻¹时的恒流充放电曲线，质量负荷为11 mg cm⁻²；(c) LHGF/SiO-75%和LGF/SiO-75%电极在质量负载为11 mg cm⁻²时的倍率性能；(d) LHGF/SiO-75%电极在21和44 mg cm⁻²质量负载下的倍率性能；(e) LHGF/SiO-75%电极在质量负载为94 mg cm⁻²时的倍率性能；(f) LHGF/SiO电极在2.1 mA cm⁻²电流密度下，负载质量为21 mg cm⁻²的循环性能。
 

Fig 3. (a) 常规涂布方法制备的SiO电极和(b) LHGF/SiO电极循环后结构变化示意图；常规涂布方法制备的SiO电极(含Cu集流器)在循环前(c)、(d) 锂化和(e) 去锂化状态下的SEM横截面图；LHGF/SiO电极在循环前(f)、(g) 锂化和(h) 去锂化状态下的SEM横截面图。
 

Fig 4.  (a) LHGF/SiO-75%和LGF/SiO-75%电极在100 mA g⁻¹时的面积容量与质量负荷的关系；(b) LHGF/SiO-75%电极在不同电流密度下的面积容量与质量负载的关系；(c) LHGF/SiO-75%电极在不同质量负载下的面积容量与电流密度的关系；(d) LHGF/SiO-75%电极与不同类型合金型负极的面容量性能对比。
 
      相关研究工作由加州大学Xiangfeng Duan和湖南大学Jian Zhu课题组于2024年共同发表在《Nano-Micro Letters》期刊上，A Silicon Monoxide Lithium-Ion Battery Anode with Ultrahigh Areal Capacity，原文链接: https://doi.org/10.1007/s40820-022-00790-z

转自《石墨烯研究》公众号