从动态生物离子通道中汲取灵感，研究人员开发了各种具有响应性纳米通道的人造膜。通常，这些膜通过操纵本征层内表面的响应层来改变质量传递行为。在这项研究中，构建了由碳化钛 MXene 和聚（N-异丙烯酰胺）组成的二维层状膜，通过调整纳米通道微环境实现双级可调节纳米通道。这些二维纳米通道的大小可以通过热响应聚合物层和可能发生自发氧化的本征 MXene 层来改变。多水平调节策略大大提高了 MXene 分离膜的分子选择性，进一步应用于多分子的精确梯度分离。这一进步展示了响应纳米通道技术的多功能性和变革能力，为不同领域的创新发展奠定了基础。
 
 
Fig 1. 双调控的热响应MXene基智能分离膜用于多种分子精确梯度分离。
 
 
 
Fig 2. 通过改变热响应性 PNIPAM 的配置进行纳米通道调节的 PMM。Ti₃C₂T_x MXene 粉末的 SEM 图像，具有松散堆叠的手风琴状结构，具有分裂层。比例尺 = 2 μm。b 单层 MXene 纳米片的 TEM 图像。比例尺为 1 μm。MXene 纳米片的 c AFM 图像，展示了 Ti₃C₂T_x 粉末的有效剥离。比例尺 = 200 nm。d 左：PNIPAM 插层 MXene 分散的 Tyndall 散射效应，表明纳米复合材料具有良好的分散性。右上图是 PMM 在基板上的数码照片。右下角是独立的 PMM。比例尺为 20 毫米。北京科技大学徽章的图像允许北京科技大学使用。e PMM 的横截面 SEM 图像，显示堆叠微观结构。比例尺为 1 μm。f 膜形成过程中滤液的总有机碳分析。x MXene 和 PMM 的 TGA 表征。h，i  MXene 和 PMM 在 25 °C 和 50 °C 下对各种分子的排斥率，表明 PMM 的纳米通道可以由热响应 PNIPAM 层调节。
 
 
Fig 3. 具有不同 TiO₂ 原子分数的 PMM 的表征。a NIPAM 在 Ti₃C₂O₂、锐钛矿 TiO₂ 和无定形 C 上的优化最稳定的吸附构型，其中吸附能分别为 -41.8、-25.5 和 -10.3 kJ ^mol-1。b 所有考虑的吸附构型的相应吸附能，表明 NIPAM 对 Ti₃C₂O₂ 的吸附能明显高于锐钛矿 TiO₂ 和无定形 C 上的吸附能。C-F TiO₂-PMM 的核能级 Ti 2p 光谱，TiO₂ 原子分数为 3.2%、18.0%、32.4% 和 59.7%。
 
 
Fig 4. 通过热响应 PNIPAM 层的构型变化和本征 MXene 层上的原位 TiO₂ 形成来调节纳米通道。A-DTiO₂ 的 2D SAXS 图像-PMM，TiO₂ 分数范围为 3.2% 至 59.7%。赤道方向的两个强扩散点表明，TiO₂ 的形成对 TiO_2-PMM 中 MXene 纳米片的取向程度影响不大。e TiO_2-PMMs 的方位角 （φ） 图，TiO₂ 分数从 3.2% 到 59.7% 不等。f TiO 2-PMM 的取向顺序参数 （f） 图（黑线、绿线、红线和蓝线分别指 3.2%、18.0%、32.4% 和 59.7% TiO_2-PMM）。g MXene 和 TiO₂-PMM 的拉曼光谱。h MXene 氧化过程的示意图。i 部分氧化的 MXene 膜表面的 SEM 图像。比例尺为 2 μm。j、k TiO₂-PMMs 在 25 °C 和 50 °C 下对各种分子的截留率，表明本征层的组成变化也可以调节纳米通道。l 混合进料溶液的紫外-可见光谱在 25 °C 和 50 °C 时渗透，在 50 °C 时截留。
 
 
Fig 5. 通过 MXene 基膜的水渗透的 MD 模拟。a-c三组水渗透系统（MXene、PMM-II 和 18% TiO₂-PMM）在 1、2、5 和 10 ns 处的模拟快照。d 渗透穿过检查膜的水分子的比例。
 
       相关研究工作由北京航空航天大学Yong Zhao联合北京科技大学Cunhai Wang和Jingchong Liu 于2024年在线发表在《Nano Letters》上，Tuning Nanochannel Microenvironments of a Thermoresponsive MXene Membrane for Mixed Molecule Gradient Separation，原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c03606

转自《石墨烯研究》公众号