从电子垃圾 （e-waste） 中提取金 （Au） 既有环境影响，也有内在价值。电子垃圾处理不当会带来环境和健康风险，带来大量的补救和医疗保健成本。人们使用复杂的过程从电子垃圾中回收 Au，包括 Au 的溶解、在离子状态下的吸附以及随后还原成金属 Au。这些过程本身很复杂，并且使用刺激性化学品，会加剧电子垃圾对环境的影响。在这里，提出了一种从电子垃圾中同时回收和还原 Au³⁺ 和 Au⁺ 离子以产生固体 Au⁰ 形式的方法，从而跳过了几个技术步骤。我们通过二维氧化石墨烯和一维壳聚糖大分子的自组装开发了一种纳米级跨维复合材料，能够同时作为金离子的清除剂和还原剂。这种多维结构不需要施加任何电压来吸附和还原 Au，并且仅依赖于 Au 离子在异质 GO/CS 纳米限制中的化学吸附动力学及其在多个结合位点上的化学还原。离子吸收中的协同现象是导致金提取效率极高的原因。Au³⁺ 的提取能力达到 16.8 g/g，Au⁺ 的提取能力达到 6.2 g/g，这比任何现有金吸附剂所能提出的要大十倍。效率高于 99.5 wt.%（电流限制为 75 wt.%），提取能力低至 3 ppm 的极低浓度。
 

Fig 1. GO/壳聚糖海绵用于黄金吸附和过滤。（A） 通过密度泛函理论计算优化的 CS⋅⋅⋅GO 复合物的几何形状。（B） 用于超快速高效吸附/提取金的 GO/CS 海绵示意图，δ = 1 或 3。（C） GO/CS₅ 海绵的 SEM 图像。（D） 照片显示了在注射器中填充 GO/CS 海绵（左），然后添加 5 mL 200 ppm Au³⁺ 溶液（中）和过滤前后实时颜色变化的可视化（右）。2.5 mg 海绵吸附剂大约需要 2.86 min，吸附速率为 0.14 g/g min，从 5 mL 中提取 200 ppm 的金。
 

Fig 2. Au³⁺ 化学吸附的提取能力、热力学和动力学。（A） 在 6,800 ppm 的 Au³⁺ 中浸泡 1 小时后，金提取能力与 CS：GO 质量比的关系，红色 - GO/CS 海绵，灰色 - 纯 CS 海绵。插图：显示比率小于 5 时的 GO/CS 混合物的照片。（B） 在 8,170 ppm Au³⁺ 中浸泡 1 小时后，在不同 pH 值下制备的 GO/CS₁₀ 的提取能力。（C） 可重复使用性测试显示 GO/CS₁₀ 海绵在 5 次循环吸附-脱附程序后的金提取能力。通过在超声波浴中清洗和超声处理来实现解吸 （D） 通过浓度平衡常数_（KC） 萃取热力学研究 GO/CS₁₀ 海绵在 200 ppm Au³⁺ 中浸泡 1 小时后对温度的依赖性。（E） 在 pH 值为 5 的 GO/CS₁₀ 海绵浸入 Au³⁺ 水溶液中 1 小时后的提取能力浓度范围为 2 ppm 至 100 ppm，由 Hill 模型拟合（红线）。插图：GO/CS₁₀ 海绵的照片。（比例尺，3 毫米。（F） GO/CS₁₀ 海绵的准一级反应的动力学拟合结果。
 

Fig 3. GO/CS 海绵对 Au⁺ 和 Au³⁺ 的提取和还原。（A 和 B） GO/CS 海绵吸附 Au³⁺ （A） 和 Au⁺ （B） 的 SEM/EDX 图像，EDX 映射将金元素显示为黄色。（C 和 D） Au³⁺ （A） 和 Au⁺ （B） 吸附后原始 GO、CS 和 GO/CS 海绵上金纳米颗粒的 4f XPS 光谱。（E） CS²⁺... 最稳定的几何形状Au³⁺...GO²⁻（左）和 CS²⁺...金⁺...GO²⁻（右）通过密度泛函理论计算优化的复合物。原子颜色表示法：C—灰色、H—白色、O—红色、H—白色、Au—黄色。（F） 金³⁺（球体）和 Au⁺（四面体）浓度、提取平衡时间和提取能力方面的金提取性能比较,插入：通过 SEM/EDX 对 GO/CS 海绵进行元素分析。
 
 
Fig 4. 从电子垃圾中提取黄金。（A） 从电子废物中提取金的工业电解沉积工艺的示意图，通常涉及电化学过程和废物处理。（B） 在 SG Recycle Group SG3R， Pte， Ltd. 提供的电解沉积工艺之后，废料混合物的成分通常包含无法回收的金残留物，测量值为 3.1 ppm。（C） 在 pH 值为 8.8 的情况下使用 GO/CS 海绵进行电解沉积和废物处理后，废物混合物的成分发生进一步变化。该处理过程旨在提高从废料混合物中回收金属，例如铁，而不是 Au。（D） 将 pH 值调节至 3 后，用 GO/CS 海绵对废液混合物进行顺序处理，从而从废液混合物中完全回收残留的 Au。对于所有实验，每个处理的浸泡期为 1 小时。
 
       相关研究工作由新加坡国立大学Daria V. Andreeva课题组于2024年在线发表在《PNAS》期刊上，Graphene/chitosan nanoreactors for ultrafast and precise recovery and catalytic conversion of gold from electronic waste，原文链接：https://doi.org/10.1073/pnas.2414449121

转自《石墨烯研究》公众号