MXenes因具有更低的锂离子扩散势垒和优异的导电性被认为是新一代锂离子电池负极材料。然而，它们的结构易发生团聚和堆积，阻碍锂离子和电子的进一步穿梭，导致放电容量较低。因此引入层间间隔物制备MXene基杂化材料受到广泛关注。引入普鲁士蓝类似物（PBAs）作为新型层间间隔物与MXene纳米片结合，不仅可以保留MXene的高导电性并抑制PBA组分的体积膨胀和结构降解，还可以继承PBA比表面积大、孔隙率高的特点。通过智能调控MXene片层的尺寸，成功获得了既具有常见的夹层结构又具有优异的核壳结构的Co-PBA@MXene杂化材料。此外，通过智能控制Co-PBA与MXene的质量比，智能调节MXene壳层厚度，制备出Co@M(x:y)杂化材料。其中，Co@M(5:2)负极表现出优异的容量（100次循环后，在0.2 A g-1下为603 mA h g-1）和优异的长期循环稳定性，这得益于MXene壳层提供的保护和导电性能以及Co-PBA核层的多氧化还原对和丰富的孔隙率。
 
 
图 1. 制备不同结构的Co-PBA/MXene和Co-PBA/GO混合物的示意图。


 
图 2. a1) Co/M(5:2) 夹层结构、b1) Co@M(5:1)、c1) Co@M(5:2) 和 d1) Co@M(5:3) 核壳结构的结构模型。a2-a3) Co/M(5:2) 夹层结构、b2-b3) Co@M(5:1)、c2-c3) Co@M(5:2) 和 d2-d3) Co@M(5:3) 核壳结构的 SEM 图像。a4) Co/M(5:2) 夹层结构、b4) Co@M(5:1)、c4) Co@M(5:2) 和 d4) Co@M(5:3) 核壳结构的 TEM 图像。 a5) Co/M(5:2) 夹层结构、b5) Co@M(5:1)、c5) Co@M(5:2) 和 d5) Co@M(5:2) 核壳结构的 HR-TEM 图像。a6) Co/M(5:2) 夹层结构和 d6) Co@M(5:2) 核壳结构的 EDS 元素映射图像。
 


图3. a) XRD 谱图 b) 拉曼光谱 c) Co-PBA、MXene、Co/M(5:2)、Co@M(5:1)、Co@M(5:2) 和 Co@M(5:3) 的 FTIR 曲线。d) Co-PBA、Co/M(5:2) 和 Co@M(5:2) 的 Co 2p 光谱。e) MXene、Co/M(5:2) 和 Co@M(5:2) 的 Ti 2p 光谱。f) Co-PBA、MXene 和 Co@M(5:2) 的 C 1s 光谱。
 
 
 
图 4. a) Co@M(5:2) 在 0.01-3.0 V (vs Li+/Li) 范围内的 CV 曲线，扫描速率为 0.1 mV s−1。b) Co@M(5:2) 在 200 mA g−1 下的 GCD 曲线。c) 所得 Co@M(5:2) 负极在 200 mA g−1 下的循环性能。d) MXene、Co/M(5:2)、Co@M(5:1)、Co@M(5:2) 和 Co@M(5:3) 负极在 200 和 500 mA g−1 下经过 100 次循环后的循环性能汇总柱状图。e) 所得 MXene、Co-PBA、Co/M(5:2)、Co@M(5:1)、Co@M(5:2) 和 Co@M(5:3) 负极的倍率能力。 f) 循环后获得的阳极的奈奎斯特图。g) Co@M(5:2) 阳极在 1 A g-1 下的长期循环性能。h) 将本研究中的循环性能与最近报道的 LIBs 中的 MXene/MOF 混合物进行比较，该比较来自表 S2（支持信息）。
 
 
图 5. a) MXene、b) Co-PBA、c) Co/M(5:2)夹层结构、d) Co@M(5:2)核壳结构在循环过程中锂离子插入和脱出过程中结构变化示意图。e,f) Co@M(5:2)结构的储锂机制示意图。
 
 
图 6. a) Co@M(5:2) 负极在 200 mA g−1 下的 GCD 曲线。b) Co@M(5:2) 负极的原位 XRD 表征。c,d) 相应的原位 XRD 计数器。e) Ti 2p 光谱。f) 循环后 MXene 和 Co@M(5:2) 负极的 Li 1s 光谱。g-i) Co-PBA、MXene 纳米片和 Co@M(5:2) 混合物的模型。j) 锂离子吸附能图。k) Co-PBA、MXene 纳米片和 Co@M(5:2) 混合物的 DOS 图。
 
      相关科研成果由扬州大学Huan Pang，萨斯喀彻温大学Jinbing Cheng等人于2024年发表在Advanced Materials（https://doi.org/10.1002/adma.202416665）上。原文：Prussian Blue Analogues “Dressed” in MXene Nanosheets Tightly for High Performance Lithium-Ion Batteries
原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202416665

转自《石墨烯研究》公众号