随着石墨烯工业的快速发展，低成本可持续合成单层氧化石墨烯（GO）在海水淡化、热管理、储能和功能复合材料等领域的应用越来越重要。与传统的化学氧化方法相比，水电解氧化石墨层间化合物（GIC）在环境友好、安全、高效等方面具有显著优势，但氧化不均匀，单分子膜含量约为50%，产率约为50%。在这里，本研究证明了水诱导的GIC脱嵌是水电解氧化法不均匀氧化的原因。通过现场实验，揭示了水扩散对GIC电化学氧化脱嵌的控制规律。基于这些原理，开发了一种液膜电解法，以精确控制水的扩散，实现氧化和脱嵌之间的动态平衡，从而实现工业可持续合成均匀单层GO，产率高（~180 wt.%），成本低（~1/7 Hummers方法）。此外，该方法还可以精确控制GO的结构和用纯水合成GO。本工作为水在石墨电化学反应中的作用提供了新的见解，为GO的工业应用铺平了道路。
 
 
图1. 新合成的SA-GIC-I（a，蓝色区域）、通过空气中吸水去除的SA-GIC（b，浅灰色区域，在20°C下70%湿度的空气中放置50 min）和通过水中吸水去除的SA-GIC（C，深灰色区域，浸入水中5 s）的照片。d（a‒c）中所示样品的相应X射线衍射（XRD）图。比较了SA-GIC-I在不同湿度（e）的空气和不同SA浓度（f）的SA水溶液中的脱层时间。Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ级SA-GIC乳液电解氧化制备GO片的性质：（g）拟合的X射线光电子能谱（XPS）谱，其中虚线显示对应于不同C结合模式的去卷积峰；（h） 拉曼光谱；（i） 紫外-可见（UV-Vis）光谱。比例尺：（a），1 cm；（b），1 cm；（c），1 cm。
 
 
 
图2. 现场实验装置示意图。b设置I：乳化电解，时间序列照片显示SA-GIC-I逐渐OWE。c设置II：局部接触电解与少量SA水电解质，时间序列照片显示SA-GIC-I逐渐DIWA。d设置III：局部接触电解与适量SA水电解质，时间序列照片显示快速且均匀的EC氧化。e设置四：电解浸泡在过量的SA电解质水溶液中，时间序列照片显示DIWA的速率比OWE的速率快，导致氧化不均匀。f拉曼光谱取自（b‒e）中的标记区域。水扩散速率与氧化电压（g）和SA浓度（h）的关系。比例尺：（b），200μm；（c） 和，100μm；（d） 和，100μm；（e） 和，100μm。
 
 
图3. (a) 基于溶解度和密度差异的SA、CCl₄、SA/水和石蜡油（PA）分层现象（保留1个月）。(b) 基于溶剂分层的SA-GIC-I的LME氧化。(c) LME法合成GO水溶液。比较了傅里叶变换红外（FTIR）光谱（d）、XPS C1s精细光谱（其中虚线显示了对应于不同C结合模式（e）的去卷积峰）和LME（EGO）和Hummers方法（HGO）合成GO的拉曼光谱（f）。扫描电子显微镜（SEM）图像（g）、原子力显微镜（AFM）图像（h）、透射电子显微镜（TEM）图像和相应的选区电子衍射（SAED）图案（插图）（i）、EGO的层数分布（j）和横向尺寸分布（k）。（h）中的插图是沿着白线拍摄的自我薄片的高度轮廓。l比较现有水电解氧化法（黑色）、Hummers法（蓝色）和LME法（红色）的雷达图，其中稳定性测量为zeta电位的绝对值。比例尺：（a），1 cm；（b），1 cm；（c），1 cm；（g），10μm；（h） 和，2μm；（i） 和，2 μm（插图，51 nm⁻¹）。
 
 
 
图4. （a） 研究了不同氧化电压下合成的GO样品的横向尺寸、C/O比与zeta电位的关系。（b） 氧化电压为2.8 V时不同H₂SO₄浓度下合成的GO片的C/O比、单层比与zeta电位之间的关系。氧化电压为2.8 V时纯水合成GO的表征：（C），zeta电位（插图，GO分散）；（d） 偏振光显微镜（POM）图像；（e）AFM图像。在氧化电压为2.8 V（f）、Zeta电位（插图，GO分散度）下使用30 wt.%SA合成GO的表征；（g）POM图像；（h）AFM图像。比例尺：（c）5 cm（插图）；（d）500μm；（e）10μm；（f）5 cm（插图）；（g）500μm；（h）10μm。
 
 
图5. （a） 工业LME设备的照片。（b） 一种用于工业LME设备的石墨纸卷。（c） 用工业LME设备生产的氧化石墨纸，呈明显的黄色。（d） 工业LME设备在3天内生产500 kg GO分散液（1.2 wt.%）。（e） LME法与Hummers法工业化生产GO的关键参数比较。比例尺：（a），50 cm；（b），20 cm；（c），20 cm；（d），20 cm。
 
      相关研究成果由金属研究所Songfeng Pei和Wencai Ren课题组2025年发表在Nature Communications (链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-56121-4?utm_source=xmol&utm_medium=affiliate&utm_content=meta&utm_campaign=DDCN_1_GL01_metadata)上。原文：Control of water for high-yield and low-cost sustainable electrochemical synthesis of uniform monolayer graphene oxide

转自《石墨烯研究》公众号