5G与人工智能技术推动电子设备向轻量、高功率及多功能发展，导致其内部窄小空间内热量快速积聚，严重影响设备工作稳定性和使用寿命。高导热聚合物复合材料能高效导出热量，解决散热难题。聚二甲基硅氧烷（PDMS）因柔韧、易加工和化学稳定性好，常用作导热复合材料的基体，但其本征导热系数（λ）仅约0.20 W·m⁻¹·K⁻¹，难以满足高性能电子器件的散热需求。添加高导热填料是提升PDMS导热性能的主要途径。常用填料包括金属、陶瓷和碳材料。其中碳纳米管和石墨衍生物因长径比大，易于搭接形成导热通路，提升效果显著。但简单共混易致填料分布不均、界面热阻高，限制导热网络形成与性能提升。近年研究通过构建三维导热网络（如冷冻干燥、3D打印、自牺牲模板法）来优化填料分布与连通性，其中自牺牲模板法具有加工简便、模板易去除、网络结构完整等优点。草酸作为模板材料，在160℃可完全升华且尺寸可控，为构建可控三维网络提供了理想条件。

 

图1. 导热GO@f-CNTs/PDMS复合材料的制备示意图。

解析：

图示性质：此处“Schematic diagram”译为“示意图”，表明该图并非实际照片，而是对制备过程的简化、概念性图示，用于清晰展示材料制备的步骤与原理。

内容核心：图中应呈现 GO@f-CNTs/PDMS复合材料 的制备流程，可能包括 GO与f-CNTs的复合、基于草酸模板的三维网络构建 以及 PDMS基体填充固化 等关键步骤。

关联上下文：该图对应文中“EXPERIMENTAL”部分的实验流程描述，是理解自牺牲模板法构建导热网络这一核心方法的重要视觉辅助。

术语说明：

GO@f-CNTs：“线-面”异质结构填料，指功能化碳纳米管（f-CNTs）化学接枝于氧化石墨烯（GO）表面形成的复合导热填料。

PDMS：聚二甲基硅氧烷，作为柔性聚合物基体。

该标题明确指出了图的类型与主题，为读者提供了理解后续实验方法与结果的基础视觉指引。

 

图2. GO@f-CNTs的（a）SEM图及（b）TEM图；（c，c'）石墨、GO、CNTs、f-CNTs与GO@f-CNTs的XPS谱图；（d）傅里叶变换红外光谱及（e）X射线衍射谱图。

解析：

图示结构：该图由多组子图构成，分别从 形貌 与 结构/成分 两方面系统表征了GO@f-CNTs填料及其前驱体。

形貌表征：

（a）SEM（扫描电子显微镜）：展示材料的表面形貌与微观结构。

（b）TEM（透射电子显微镜）：提供更高分辨率的内部结构、界面结合等信息，可直观验证f-CNTs在GO表面的负载情况。

成分与结构表征：

（c，c'）XPS（X射线光电子能谱）：用于分析材料的表面元素组成、化学态及官能团。谱图（c）为全谱，显示各材料的特征元素峰；窄谱（c'）对C 1s峰进行精细分峰拟合，可证实GO与f-CNTs之间发生了化学键合（如O=C=O峰消失，N-C=O峰出现）。

（d）FT-IR（傅里叶变换红外光谱）：通过特征吸收峰识别材料中的特征官能团（如—OH、C=O、—NH₂等），进一步验证化学修饰与接枝反应的成功进行。

（e）XRD（X射线衍射）：反映材料的晶体结构、层间距与有序度。通过对比不同材料的衍射峰位置与强度，可分析石墨氧化、功能化及复合过程对晶体结构的影响（如GO层间距增大、GO@f-CNTs中GO特征峰减弱等）。

整体意义：该图通过多种表征手段的交叉验证，全面证实了 “线-面”异质结构GO@f-CNTs填料的成功制备，为其后续构建三维导热网络并显著提升复合材料导热性能提供了关键的 材料结构基础 与 机理证据。

 

图3. 草酸（a–a ′′′）、GO@f-CNTs导热网络（b–b ′′′）以及GO@f-CNTs/PDMS复合材料（c–c ′′′）的SEM图像。

解析：

图示构成：该图由三组子图系列组成，分别对应 模板材料（草酸）、导热骨架（GO@f-CNTs网络）及最终复合材料（GO@f-CNTs/PDMS），按制备流程顺序呈现。

各系列子图意义：

（a–a′′′）草酸：展示不同尺寸草酸颗粒的形貌与尺寸分布，其均匀性与可控性直接影响后续网络结构的规整性。

（b–b′′′）GO@f-CNTs导热网络：呈现以草酸为自牺牲模板构建的三维网络骨架的截面形貌，图中应能看到由GO@f-CNTs填料相互连接形成的多孔结构，且孔洞尺寸随草酸模板尺寸变化，验证模板去除后网络保持完整。

（c–c′′′）GO@f-CNTs/PDMS复合材料：展示PDMS基体填充网络孔洞后的复合结构，应观察到填料网络被PDMS充分浸润、界面结合良好且无明显孔洞或缺陷。

表征重点：

模板作用可视化：通过对比（a）与（b），直观体现草酸作为造孔模板在形成三维连通网络中的关键作用。

网络完整性：（b）系列证明GO@f-CNTs网络在模板去除后未发生坍塌或破损。

复合材料致密性：（c）系列验证PDMS成功填充网络空隙，获得结构致密的复合材料，这是保证高热导率与力学性能的基础。

研究关联：该图直接支撑文中关于 “草酸尺寸影响网络结构与导热性能” 的讨论，为图4中导热系数随模板尺寸变化的趋势提供了 形貌依据，并从微观上解释了最佳模板尺寸（0.24 mm）的由来。

 

图4. 草酸尺寸 (a)、GO@f-CNTs用量 (b)、测试温度 (c)、加热循环 (d) 对GO@f-CNTs/PDMS复合材料导热系数λ的影响；GO@f-CNTs/PDMS复合材料表面温度随时间变化曲线 (e)；不同聚合物基复合材料λ增强效果的对比 (f)；以及60 vol% GO@f-CNTs/PDMS复合材料的红外热成像图 (g)。

解析：

整体结构：该图是全文的核心数据汇总图，通过7个子图（a-g）系统展示了复合材料导热性能的影响因素、宏观热管理表现及性能优越性。

各子图功能解析：

(a) 草酸尺寸效应：揭示模板尺寸对λ的影响趋势（先增后减），为文中选择0.24 mm为最佳尺寸提供数据支撑，并关联图3的形貌解释（孔洞尺寸与缺陷控制）。

(b) 填料用量效应：展示λ随填料体积分数变化的规律（先增后减），确定60 vol%为最佳用量，并对比随机分散填料凸显三维网络的优势。

(c) 温度依赖性：对比纯PDMS与复合材料λ随温度变化的差异，从声子散射机制角度解释填料晶体结构与基体非晶态对导热行为的贡献。

(d) 热循环稳定性：证明复合材料在500次热循环后λ偏差仅~3%，突出其优异的热可靠性，满足电子器件长期使用需求。

(e) 表面温升曲线：通过实际加热平台实验，直观展示不同填料含量复合材料的传热速度差异，验证高λ（60 vol%）带来的快速热响应能力。

(f) 性能对比：将本研究（GO@f-CNTs/PDMS）与其他文献报道的聚合物基复合材料进行横向对比，凸显本工作所构建的三维异质结构网络在提升λ方面的显著优越性。

(g) 红外热成像：可视化60 vol%复合材料在加热过程中的表面温度分布均匀性，直接证明三维导热网络在空间上的有效构建与热扩散的均匀性。

图表联动：该图与图3（形貌）、图5（模拟）形成“结构-性能-机理”的完整证据链，共同阐释了自牺牲模板法构建可控三维网络对实现高导热、高热稳定PDMS复合材料的关键作用。

 

图5. 纯PDMS (a) 以及含有不同孔径（0.11 mm (b)、0.24 mm (c)、0.30 mm (d) 和 0.41 mm (e)）GO@f-CNTs导热网络的GO@f-CNTs/PDMS复合材料的有限元分析。

解析：

图旨与性质：该图为 有限元分析（FEA）模拟结果的可视化呈现，通过数值模拟方法，从 微观传热机理 层面，对比了纯PDMS与不同孔径三维导热网络复合材料的热传导过程。

模拟内容：

（a）纯PDMS：作为对照组，模拟其低导热特性下的热扩散过程，预计热量传递缓慢且分布不均。

（b–e）不同孔径网络的复合材料：模拟了GO@f-CNTs导热网络孔径（由草酸模板尺寸决定）对热量在复合材料中传递 效率与均匀性 的影响。

关联与验证：

与图4(a)数据呼应：模拟结果将直观展示为何在特定孔径（0.24 mm，对应图4(a)中最佳λ）下，热流传递效率最高、高温区域面积最大，从 热流路径与温度场分布 角度解释实验数据中λ随孔径“先增后减”的趋势。

与图3形貌关联：模拟中假设的理想化孔洞结构与图3(b)中实际网络形貌相对应，将形貌特征（孔洞尺寸、网络连通性）与传热性能（导热效率、温度均匀性）进行 机理关联。

研究意义：该图超越了实验表征，通过 理论模拟 揭示了三维网络结构参数（此处为孔径）对复合材料整体导热性能的调控机制，阐明了 网络结构优化（减少缺陷、平衡界面与连通性） 是获得高热导率的关键，为材料设计与性能优化提供了理论指导。

      本研究结合氧化石墨烯与功能化碳纳米管，制备“线-面”异质结构导热填料，并基于草酸自牺牲模板法构建三维可控导热网络，最终制备出高导热GO@f-CNTs/PDMS复合材料，旨在实现PDMS导热性能的显著提升。成功通过自牺牲模板法制备了可控的GO@f-CNTs导热网络，并通过浇铸法制备了相应的导热GO@f-CNTs/PDMS复合材料。当草酸尺寸为0.24 mm、GO@f-CNTs体积分数为60 vol%时，GO@f-CNTs/PDMS复合材料具有最佳的导热系数（λ，4.00 W·m⁻¹·K⁻¹），远高于同等含量随机分散填料的GO/f-CNTs/PDMS复合材料的λ（2.44 W·m⁻¹·K⁻¹）。微观热传导的有限元分析表明，由直径为0.24 mm的草酸构建的GO@f-CNTs导热网络具有最佳的导热效率。同时，所获得的GO@f-CNTs/PDMS复合材料具有优异的热稳定性，在500次热循环（20–200°C）后其λ偏差仅为约3%。https://link.springer.com/article/10.1007/s10118-024-3098-4

该文献的主要创新点总结如下：

1、创新性填料设计：

采用化学接枝法制备了 “线-面”异质结构导热填料（GO@f-CNTs）。该结构通过共价键将功能化碳纳米管（f-CNTs）接枝到氧化石墨烯（GO）表面，有效降低了填料-填料与填料-基体之间的界面热阻，并充分发挥了GO（二维平面）与f-CNTs（一维线状）在热传导上的协同效应。

2、创新的三维网络构筑方法：

提出并成功应用了 基于草酸的自牺牲模板法，构建了 孔径与结构可控的三维GO@f-CNTs连续导热网络。

草酸作为模板的优势：其尺寸易控，且在160°C可完全升华（固-气转变），实现了模板的 完全、洁净去除，避免了网络结构的损伤，保证了三维网络的完整性与高连通性。

3、优异的综合性能与明确的优化机理：

获得了同时具备 高导热、高热稳定性和良好结构完整性 的PDMS复合材料。在最佳条件下（60 vol%填料，0.24 mm模板），导热系数（λ）高达 4.00 W·m⁻¹·K⁻¹，是纯PDMS的20倍，且比同含量随机分散填料复合材料（2.44 W·m⁻¹·K⁻¹）提升64%。

通过系统实验与 有限元模拟相结合，明确了 模板孔径（网络结构） 对导热性能的影响规律（先增后减），并揭示了其微观机理：孔径过小导致界面过多、声子散射严重；孔径过大导致网络壁厚不均、缺陷增多。0.24 mm为最佳孔径，实现了界面与连通性的最佳平衡。

4、方法学的通用性启示：

本研究提供了一种 “异质结构填料设计 + 自牺牲模板法构建可控三维网络” 的通用策略范式。该策略可潜在拓展至其他填料体系（如BNNS、Al₂O₃等）和聚合物基体，为高性能导热复合材料的设计与制备提供了新思路。

核心创新总结：本文的核心创新在于 将化学键合的异质结构填料与物理模板导向的三维网络构筑法巧妙结合，实现了填料在基体中的 定向排列与高效连通，从而在微观上最大限度降低了热阻，在宏观上显著提升了复合材料的导热性能与可靠性。

转自《石墨烯研究》公众号