理解魔角石墨烯中超导性的本质 仍然是一项具有挑战性的任务。其中的一个关键难点在于辨别这个强相互作用系统中不同的能量尺度，特别是超导间隙。在本研究中，我们报告了对魔角扭曲三层石墨烯的同时进行的隧穿谱和输运测量。这种方法使我们能够识别出两个共存的具有不同能量尺度的V形隧穿间隙：一个是在超导临界温度和磁场下消失的明显低能超导间隙，另一个是高能赝能隙。超导 隧穿谱显示出与温度和磁场呈线性的间隙填充行为，并表现出Volovik效应，这与节点序参量一致。我们的工作表明了超导间隙的非传统性质，并建立了一个用于对可调量子材料进行多维研究的实验框架。
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图1. 同时进行的隧穿谱与输运测量。（A）器件结构。两层魔角扭曲三层石墨烯（MATTG）通过六方氮化硼（hBN）隧穿势垒耦合，电子隧穿被限制在核心区域。（插图）器件结构的侧视图。每层MATTG被制成霍尔棒形状，用于输运测量。（B和C）顶部魔角扭曲三层石墨烯（t-MATTG）的顶部电阻Rxx,Top（B）和底部魔角扭曲三层石墨烯（b-MATTG）的底部电阻Rxx,Bottom（C）随顶部栅极电压（VTG）和底部栅极电压（VBG）的变化情况。填充因子ν已标注。在t-MATTG和b-MATTG的电子掺杂和空穴掺杂情况下均观察到超导现象。t-MATTG和b-MATTG的扭转角分别为θT ≈ 1.42°和θB ≈ 1.55°。（D）在温度T ≈ 200 mK时，隧穿电导dI/dV随层间偏压Vint和VTG的变化情况。此时b-MATTG处于正常金属相（VBG = -3 V）。观察到典型的相变级联现象。在小的Vint处出现更精细的特征。（E）零偏压附近dI/dV的放大视图。（F）用于直接比较的顶部电阻Rxx,Top。Rxx,Top为零的区域与dI/dV出现明显间隙的范围（粉色线条）相吻合。（G和H）在与（D）至（F）的y轴颜色条匹配的掺杂范围内，dI/dV的线切割图，显示出V形间隙的形成。a.u.，任意单位。
这段文字主要围绕图1展开，介绍了关于魔角扭曲三层石墨烯（MATTG）同时进行隧穿谱与输运测量的相关实验结果，包括器件结构、不同条件下电阻随栅极电压的变化、隧穿电导随层间偏压和顶部栅极电压的变化等内容，并展示了实验中观察到的超导现象、相变特征以及V形间隙等关键信息。
1. （A）部分
o 介绍了器件结构，两层MATTG通过hBN隧穿势垒耦合，且电子隧穿被限制在核心区域。
o 插图展示了器件结构的侧视图，并说明每层MATTG制成霍尔棒形状用于输运测量，这为后续的输运测量实验提供了基础。
2. （B和C）部分
o 分别展示了t-MATTG的顶部电阻Rxx,Top和b-MATTG的底部电阻Rxx,Bottom随顶部和底部栅极电压（VTG和VBG）的变化情况。
o 标注了填充因子ν，这是研究材料电学性质的重要参数。
o 指出在电子和空穴掺杂情况下均观察到超导现象，并给出了两层MATTG的扭转角，扭转角是影响MATTG性质的关键因素。
3. （D）部分
o 描述了在特定温度（T ≈ 200 mK）下，隧穿电导dI/dV随层间偏压Vint和VTG的变化。
o 说明此时b-MATTG处于正常金属相，并观察到典型的相变级联现象，在小的Vint处出现更精细的特征，这些特征对于理解材料的物理机制具有重要意义。
4. （E）部分
o 给出零偏压附近dI/dV的放大视图，有助于更清晰地观察零偏压附近的特征，可能是为了突出某些关键现象或细节。
5. （F）部分
o 展示用于直接比较的顶部电阻Rxx,Top，发现Rxx,Top为零的区域与dI/dV出现明显间隙的范围相吻合，这表明两者之间存在某种关联，可能暗示着超导与间隙之间的内在联系。
6. （G和H）部分
o 通过在与前面图y轴颜色条匹配的掺杂范围内对dI/dV进行线切割，展示了V形间隙的形成，进一步验证了实验中观察到的间隙特征，为研究材料的超导间隙提供了直观的证据。
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图2. 两种不同能量间隙的共存。（A）在温度T = 110 mK（V BG = -3 V）时，隧穿电导dI/dV随层间偏压V int和顶部栅极电压V TG的变化。除了图1中的V形间隙外，在出现超导现象的掺杂范围（图1F）内，可观察到态密度（DOS）出现损耗，尽管其能量尺度仅为几毫电子伏特。（B）在电子掺杂侧最佳掺杂的超导相中（V TG = 5 V），dI/dV随温度的变化。随着温度升高，低能间隙在超导临界温度T c（约1 K）附近迅速消失，而高能间隙（∆ HG）持续存在。（C）在更高温度下，∆ HG的谱线填充缓慢，在温度T = 8 K以上变得无特征。（插图）最小隧穿电导（dI/dV）min随温度T的变化显示，在约T c之前迅速增加，在T c以上转变为较慢的增加速率。（D和E）dI/dV随垂直磁场（B ⊥）的变化。低能间隙在垂直于临界磁场（B c,⊥ ，通过输运测量得到，见图S7）尺度的小垂直磁场下迅速填充，而∆ HG在垂直磁场高达B ⊥ = 1 T（远高于B c,⊥ ）时基本不受影响。对于（B）至（E），底部魔角扭曲三层石墨烯（b-MATTG）处于正常金属相（V BG = 4 V）。
这段文字围绕图2展开，主要阐述了在魔角扭曲三层石墨烯（MATTG）实验中观察到的两种不同能量间隙（低能间隙和高能间隙）的共存现象，以及它们随温度和垂直磁场的变化情况，通过一系列实验数据和现象分析来揭示这两种间隙的特性。
1. （A）部分
o 描述了在特定温度（T = 110 mK）和底部栅极电压（V BG = -3 V）条件下，隧穿电导dI/dV随层间偏压V int和顶部栅极电压V TG的变化情况。
o 指出除了图1中已观察到的V形间隙外，在出现超导的掺杂范围内，态密度出现了能量尺度为几毫电子伏特的损耗。这表明在超导区域存在额外的电子结构特征，为进一步研究超导机制提供了线索。
2. （B）部分
o 展示了在电子掺杂侧最佳掺杂的超导相中（V TG = 5 V），dI/dV随温度的变化。
o 发现随着温度升高，低能间隙在超导临界温度T c（约1 K）附近迅速消失，而高能间隙（∆ HG）持续存在。这说明低能间隙与超导现象密切相关，而高能间隙具有不同的物理起源和稳定性，可能不受超导转变的直接影响。
3. （C）部分
o 描述了在更高温度下，高能间隙（∆ HG）的谱线填充情况。
o 指出其填充缓慢，在温度T = 8 K以上变得无特征。这表明高能间隙在高温下逐渐失去其独特的电子结构特征，进一步说明其与温度存在一定的关联，且这种关联不同于低能间隙与超导温度的关系。
o 插图展示了最小隧穿电导（dI/dV）min随温度T的变化，显示在约T c之前迅速增加，在T c以上转变为较慢的增加速率。这从另一个角度反映了超导转变对隧穿电导的影响，以及高能间隙相关特性在温度变化过程中的转变。
4. （D和E）部分
o 探讨了dI/dV随垂直磁场（B ⊥）的变化。
o 发现低能间隙在垂直于临界磁场（B c,⊥ ）尺度的小垂直磁场下迅速填充，而高能间隙在垂直磁场高达B ⊥ = 1 T（远高于B c,⊥ ）时基本不受影响。这表明低能间隙对磁场非常敏感，其特性容易受到磁场的破坏，而高能间隙具有较高的磁场稳定性，进一步凸显了两种间隙在物理性质上的差异。
o 同时说明对于（B）至（E）的实验，底部魔角扭曲三层石墨烯（b-MATTG）处于正常金属相（V BG = 4 V），排除了其他因素对实验结果的干扰，使实验结果更具可靠性和针对性。
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图3. 超导间隙的间隙填充行为与掺杂依赖性。（A）在接近最佳掺杂（V TG = -4.55 V）时，dI/dV随层间偏压V int的变化，温度范围直至T = 2.2 K。（B）在T = 120 mK时归一化的dI/dV（归一化至1.4 K）。浅蓝色线展示了采用具有节点序参量和间隙分布的修正Dynes公式拟合的结果，得出超导间隙的平均值Δ SC = 0.159 meV。（C）R xx,Top随温度T的变化揭示了 Berezinskii - Kosterlitz - Thouless（BKT）转变温度T BKT ≈ 0.86 K（31）。（D）归一化的dI/dV随温度T直至1.4 K的变化。虚线表示修正的Dynes拟合。（E）dI/dV（V int = 0）随温度T的变化显示出在远低于超导临界温度T c时就开始呈现线性填充行为。相比之下，Δ SC在温度T升高时最初保持不变，在更高温度时减小。这些行为让人联想到节点型超导间隙。误差棒表示95%置信区间。（F）dI/dV随层间偏压V int和顶部栅极电压V TG的三维图揭示了超导穹顶区域隧穿谱的变化。（顶部）数据的二维彩色图。（G）Δ SC的掺杂依赖性（叠加在R xx,Top随温度T和顶部栅极电压V TG的变化上）紧密跟随超导穹顶的形状。（H）T BKT和∆ HG随顶部栅极电压V TG的变化显示出相似的掺杂依赖性。
这段文字围绕图3展开，主要研究了超导间隙的间隙填充行为以及其与掺杂的关系。通过一系列实验数据和图表，详细阐述了在不同温度、掺杂条件下超导间隙的特性，包括间隙填充方式、间隙大小、BKT转变温度等，并分析了它们之间的相互联系，为深入理解超导机制提供了重要依据。
1. （A）部分
o 描述了在接近最佳掺杂（V TG = -4.55 V）的情况下，隧穿电导dI/dV随层间偏压V int的变化，且温度范围直至2.2 K。这为后续分析超导间隙在不同温度下的行为提供了基础数据。
2. （B）部分
o 展示了在120 mK时归一化的dI/dV（归一化至1.4 K），并使用具有节点序参量和间隙分布的修正Dynes公式进行拟合，得出超导间隙的平均值Δ SC = 0.159 meV。这一结果有助于确定超导间隙的具体数值，并且修正Dynes公式的使用暗示了超导间隙可能具有节点型特征。
3. （C）部分
o 通过R xx,Top随温度T的变化揭示了BKT转变温度T BKT ≈ 0.86 K。BKT转变是二维超导体系中的一种特殊相变，确定该转变温度对于理解超导体系的相变行为和超导机制具有重要意义。
4. （D）部分
o 呈现了归一化的dI/dV随温度直至1.4 K的变化，并用虚线表示修正的Dynes拟合。这进一步验证了之前对超导间隙特性的分析，通过不同温度下的拟合情况可以更全面地了解超导间隙随温度的变化规律。
5. （E）部分
o 指出dI/dV（V int = 0）随温度T的变化在远低于超导临界温度T c时就开始呈现线性填充行为，而Δ SC在温度升高时最初保持不变，在更高温度时减小。这种不同行为表明超导间隙可能具有节点型特征，因为节点型超导间隙通常会出现类似的温度依赖性行为，为判断超导间隙类型提供了重要线索。同时，误差棒表示95%置信区间，体现了实验数据的可靠性。
6. （F）部分
o 通过dI/dV随层间偏压V int和顶部栅极电压V TG的三维图揭示了超导穹顶区域隧穿谱的变化，顶部的二维彩色图更直观地展示了数据分布。这有助于从空间角度理解超导间隙在整个超导穹顶区域的变化情况，为研究超导的掺杂依赖性提供了直观的图像依据。
7. （G）部分
o 展示了Δ SC的掺杂依赖性，将其叠加在R xx,Top随温度T和顶部栅极电压V TG的变化上，发现Δ SC紧密跟随超导穹顶的形状。这表明超导间隙大小与超导区域的存在密切相关，随着掺杂条件的变化，超导间隙也相应改变，进一步揭示了超导间隙与超导现象之间的内在联系。
8. （H）部分
o 显示T BKT和∆ HG随顶部栅极电压V TG的变化具有相似的掺杂依赖性。这说明BKT转变温度和高能间隙在掺杂变化过程中可能受到相同物理机制的影响，或者它们之间存在某种关联，为深入理解超导体系的物理性质提供了新的视角。
图4. 超导相的面外和面内磁场依赖性。（A）顶部电阻R xx,Top随面外磁场B ⊥和顶部栅极电压V TG的变化，展示了空穴掺杂侧的超导穹顶。（B）在空穴掺杂最佳掺杂（V TG = -4.55 V）时，dI/dV随面外磁场B ⊥的变化。施加小的面外磁场B ⊥会导致超导间隙迅速填充。（C）从（B）中提取的零偏压电导dI/dV（V int = 0）随面外磁场B ⊥的变化，以及顶部电阻R xx,Top随面外磁场B ⊥的变化。红色曲线是通过对临界磁场B c,⊥ ~ 0.04 T以下的dI/dV（V int = 0）进行拟合得到的，遵循节点型超导体预测的Volovik效应。（D）顶部电阻R xx,Top随面内磁场B ‖和掺杂的变化。（E）在最佳掺杂（V TG = -4.55 V）附近，dI/dV随层间偏压V int直至面内磁场B ‖ = 5 T的变化。（F）从（E）中提取的零偏压电导dI/dV（V int = 0）随面内磁场B ‖的变化，以及顶部电阻R xx,Top随面内磁场B ‖的变化。施加小的面内磁场B ‖后，零偏压电导立即增加。在面内临界磁场B c,‖ ≈ 2 T附近，斜率变小。我们注意到，（D）和（F）中看到的顶部电阻R xx,Top的双台阶可能有多种起源，如不均匀性或赝能隙态。对于本图中的所有数据，底部魔角扭曲三层石墨烯（b-MATTG）均设置为金属相（V BG = -3 V）。
这段文字围绕图4展开，主要研究了超导相在面外磁场（B ⊥）和面内磁场（B ‖）作用下的特性。通过一系列实验数据和图表，详细阐述了不同磁场条件下超导间隙、零偏压电导以及顶部电阻的变化情况，并分析了可能影响实验结果的因素，为深入理解超导相的磁场依赖性提供了重要依据。
1. （A）部分
• 描述了顶部电阻R xx,Top随面外磁场B ⊥和顶部栅极电压V TG的变化，展示了空穴掺杂侧的超导穹顶。超导穹顶是超导研究中一个重要的概念，它描绘了超导区域在掺杂和磁场等参数空间中的分布情况，有助于确定超导出现的最佳条件。
2. （B）部分
• 展示了在空穴掺杂最佳掺杂（V TG = -4.55 V）时，隧穿电导dI/dV随面外磁场B ⊥的变化。发现施加小的面外磁场B ⊥会导致超导间隙迅速填充，这表明面外磁场对超导间隙有显著影响，能够破坏超导态，使超导间隙逐渐消失。
3. （C）部分
• 从（B）中提取了零偏压电导dI/dV（V int = 0）随面外磁场B ⊥的变化，以及顶部电阻R xx,Top随面外磁场B ⊥的变化。
• 通过对临界磁场B c,⊥ ~ 0.04 T以下的dI/dV（V int = 0）进行拟合，得到红色曲线，该曲线遵循节点型超导体预测的Volovik效应。Volovik效应是节点型超导体在磁场作用下的一种特殊现象，这一拟合结果进一步支持了超导间隙可能具有节点型特征的观点。
4. （D）部分
• 展示了顶部电阻R xx,Top随面内磁场B ‖和掺杂的变化。这有助于了解面内磁场对超导相的影响以及这种影响与掺杂条件的关系，为全面研究超导相的磁场依赖性提供了不同方向的数据。
5. （E）部分
• 在最佳掺杂（V TG = -4.55 V）附近，展示了dI/dV随层间偏压V int直至面内磁场B ‖ = 5 T的变化。这提供了在不同面内磁场强度下，隧穿电导随层间偏压的详细变化情况，有助于分析面内磁场对超导隧穿过程的影响。
6. （F）部分
• 从（E）中提取了零偏压电导dI/dV（V int = 0）随面内磁场B ‖的变化，以及顶部电阻R xx,Top随面内磁场B ‖的变化。
• 发现施加小的面内磁场B ‖后，零偏压电导立即增加，在面内临界磁场B c,‖ ≈ 2 T附近，斜率变小。这表明面内磁场对零偏压电导有显著影响，且在不同磁场强度下影响方式有所不同。
• 同时指出（D）和（F）中看到的顶部电阻R xx,Top的双台阶可能有多种起源，如不均匀性或赝能隙态。这提醒我们在分析实验结果时需要考虑多种可能因素，避免单一因素解释导致的偏差。
7. 整体说明
• 强调对于本图中的所有数据，底部魔角扭曲三层石墨烯（b-MATTG）均设置为金属相（V BG = -3 V）。这是为了排除其他因素对实验结果的干扰，确保实验结果主要反映超导相在磁场作用下的特性。
本研究在魔角扭曲三层石墨烯中，借同时开展的隧穿谱与输运测量，观察到共存的两个具不同能量尺度的V形间隙，确认低能间隙为超导间隙且与节点超导序参量相符。具体表现为：超导间隙隧穿谱有与温度、磁场呈线性的间隙填充行为及Volovik效应；其大小和存在范围与超导穹顶形状紧密相关。此外，本实验设置优势突出，不仅可用于研究超导性，还能拓展至其他莫尔材料，尤其是对空气敏感的材料，如扭曲过渡金属二硫化物。这些发现增进了对魔角石墨烯超导性的理解，也为未来研究可调量子材料搭建了强大实验平台，后续优化有望深入探索其电子结构与超导机制。
https://doi.org/10.1126/science.adv8376
转自《石墨烯研究》公众号
