一、本文是一篇聚焦2019–2023年相关研究的综述，核心内容为以下几点：

1. 研究背景：硅因理论比容量高（~4200 mAh/g）、工作电位低、来源丰富，是高潜力锂离子电池负极材料，但充放电过程中~400%的体积膨胀会导致颗粒粉化、SEI膜不稳定，循环性能急剧衰减，限制其商业化应用；碳纳米管（CNTs）和石墨烯因优异的机械强度、导电性，是缓解上述问题的理想功能性碳质材料。
2. 材料分类梳理：系统综述了三类硅基复合负极的研究进展：
   • CNTs基复合材料：包括Si/C/CNTs（碳包覆硅+碳纳米管导电网络）、Si/CNTs（仅用CNTs作为缓冲和导电组分，无额外碳包覆）两类，涉及喷雾干燥、CVD原位生长、球磨等多种制备工艺；
   • 石墨烯基复合材料：包括Si/C/石墨烯（碳包覆硅+石墨烯导电/缓冲骨架）、Si/石墨烯（仅用石墨烯作为功能组分）两类，涵盖氧化石墨烯还原、静电自组装、CVD生长等多种设计思路；
   • CNTs&石墨烯协同复合材料：二者共同构建三维导电网络，协同发挥缓冲体积膨胀、提升导电性的作用，性能往往优于单一碳材料体系。
3. CNTs/石墨烯的核心作用：① 固定Si/C颗粒，防止循环过程中活性物质脱落；② 构建颗粒间、核壳间的导电通路，降低接触电阻；③ 利用其高机械强度缓冲硅的体积膨胀应力；④ 可构建柔性自支撑无粘结剂电极，拓展应用场景。
4. 性能优化方向：N掺杂可进一步提升CNTs/石墨烯的导电性，增强电化学性能；重点关注均匀分散、与硅颗粒的强结合、结构设计的工艺可扩展性、高硅含量保持、适配规模化生产的简易工艺（如喷雾干燥）等商业化关键问题。
5. 应用前景：该类硅碳复合材料不仅可用于传统液态电解质锂离子电池，也可与固态电解质适配，提升固态锂电池的能量密度和循环稳定性。

二、原图及翻译解析
本文涉及多组代表性结构/性能示意图，以下选取3类典型原图附原文引用、翻译及解析：


1. 图1（原文2.1节，Si@C@CNT多级导电网络结构）

• 展示喷雾干燥制备的Si@C@CNT纳米复合结构，包括(a)制备流程示意图，(b)微球SEM图，(c)TEM图，以及(d)(e)循环性能对比。
• (a) Si@C@CNT纳米复合材料的喷雾干燥制备过程；(b) 所得微球的扫描电镜图像；(c) 透射电镜图像，可观察到碳包覆的硅纳米颗粒与缠绕的碳纳米管；(d)(e) 该复合材料与纯Si@C的循环性能对比，Si@C@CNT循环稳定性显著更优。
• 该结构的核心是多级导电网络+贯通孔隙设计：碳包覆层初步缓解硅膨胀、提升单体导电性，碳纳米管缠绕形成三维交联网络，一方面进一步增强整体导电性，另一方面通过柔性结构缓冲硅的体积膨胀应力，同时贯通孔隙为离子传输提供通道，最终实现高倍率（7.5 A/g下容量达620 mAh/g）和长循环稳定性。

 

2. 图11（原文3.1节，crumpled graphene包裹Si@C结构）

• 原图内容：(e)(f) 喷雾干燥制备的碳包覆硅/皱褶石墨烯（C-Si/cGr）复合结构示意图，(g) 循环性能对比（普通石墨烯vs皱褶石墨烯）。
• 翻译：(e) 葡萄糖衍生碳包覆硅纳米颗粒与皱褶石墨烯复合的喷雾干燥制备流程；(f) C-Si/cGr复合结构示意图，皱褶石墨烯包裹碳包覆硅颗粒；(g) 循环性能对比：皱褶石墨烯组的容量保持率是普通石墨烯组的2倍以上。
• 解析：皱褶石墨烯的独特结构是关键：相比平面石墨烯，皱褶结构本身具有可变形空间，能更好地缓冲硅充放电过程中的体积变化，同时皱褶石墨烯与碳包覆硅颗粒的接触更紧密，提升电子传导效率，因此循环性能大幅优于普通石墨烯复合体系。

3. 图20（原文4节，CNTs+石墨烯协同3D结构）

• 原图内容：(a)(b) 静电自组装+热解制备的C@Si/石墨烯/CNT/聚多巴胺碳层（C@Si/GN/CNT/PDA-C）结构示意图，(c) 循环性能曲线。
• 翻译：(a) CTAB修饰分散硅颗粒，通过静电自组装依次复合石墨烯、碳纳米管，再经热解包覆聚多巴胺衍生碳层，得到3D复合结构；(b) 结构示意图：硅颗粒被多层碳质组分均匀包裹，石墨烯和碳纳米管构建互联3D导电网络；(c) 该复合负极循环性能优异，长期循环容量保持率高。
• 解析：二者协同实现了“1+1>2”的效果：石墨烯的二维片层结构可提供大面积的导电、缓冲基底，碳纳米管的一维结构可填充片层间隙，进一步增强网络的连通性和机械强度，均匀分散的硅颗粒避免团聚，外层碳层进一步稳定SEI膜，共同提升导电性、缓冲体积膨胀，获得优异的循环稳定性。

https://doi.org/10.1016/j.carbon.2024.118800

转自《石墨烯研究》公众号